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Thèses et Mémoire de l'Université de Strasbourg

Mass Spectrometric Study of the Laser Vaporisations of Graphite and Uranium Dioxide up to 4000 K

PFLIEGER, Rachel (2006) Mass Spectrometric Study of the Laser Vaporisations of Graphite and Uranium Dioxide up to 4000 K. Thèses de doctorat, Université Louis Pasteur.

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Résumé

Une nouvelle méthode de spectrométrie de masse (TOF MS) haute température a été développée. La surface de l’échantillon y est chauffée par laser pendant environ 20 ms, et température et spectres de masse sont mesurés en fonction du temps. Chaque expérience couvre tout un intervalle de température. Cette méthode a été appliquée au graphite pyrolytique et au dioxyde d’uranium. L’étude du graphite a clairement montré que la sublimation est de type Langmuir (ou surface libre), malgré les très hautes températures et pressions. Les pressions partielles relatives de C1, C2, C3, C4 et C5 ont été mesurées jusqu’à 4100K, ainsi que les enthalpies de sublimation des trois espèces principales de la vapeur. Les coefficients d’évaporation relatifs de C1-C5 ont été estimés par comparaison des pressions partielles obtenues ici à 4000K avec celles à l’équilibre thermodynamique de la littérature. La courbe de pression de vapeur de UO2 au-dessus du dioxyde d’uranium a été mesurée entre 2800 et 3400 K. Des enthalpies de sublimation et de vaporisation sont proposées pour UO2, ainsi qu’une première valeur expérimentale de l’enthalpie de vaporisation de UO3. Les rapports de pressions partielles p(UO2)/p(UO), p(UO3)/p(UO2) et p(UO+2 )/p(UO+) ont été mesurés aux alentours de 3300K et indiquent que l’évaporation se fait dans des conditions proches de l’équilibre thermodynamique. La méthode développée ici est adaptée à l’étude par spectrométrie de masse jusqu’à de très hautes températures de la vaporisation de matériaux réfractaires, et pourrait être utilisée pour l’étude de matériaux chimiquement instables comme le dioxyde d’uranium hyperstoechiométrique ou des carbures et nitrures.

Type d'EPrint:Thèse de doctorat
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Mots-clés libres:graphite pyrolytique, HOPG, dioxyde d’uranium, vaporisation, laser, TOF MS, coefficients d’évaporation, évaporation de type Langmuir
Sujets:CL Classification > DDC Dewey Decimal Classification > 500 Sciences de la nature et mathématiques > 540 Chimie, minéralogie, cristallographie > 541 Chimie physique et théorique > 541.3 Chimie physique
Classification Thèses Unistra > Sciences, technologies > Sciences de la nature et mathématiques > 540 Chimie, minéralogie, cristallographie > 541 Chimie physique et théorique > 541.3 Chimie physique

UNERA Classification UNERA > ACT Domaine d'activité UNERA > ACT-3 Chimie, matériaux, plasturgie
UNERA Classification UNERA > DISC Discipline UNERA > DISC-20 Physique, chimie, matériaux
Code ID:1145
Déposé le :23 Mars 2007

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