Logo de l'E.N.T. Alsace
Thèses électroniques Service Commun de la documentation
Logo de l'Université de Strasbourg
Thèses et Mémoire de l'Université de Strasbourg

Oxydation catalytique sélective du méthane en formaldéhyde

GUERRERO FAJARDO, Carlos Alberto (2008) Oxydation catalytique sélective du méthane en formaldéhyde. Thèses de doctorat, Université Louis Pasteur.

Plein texte disponible en tant que :

PDF - Un observateur de PDF est nécessaire, comme par exemple GSview, Xpdf or Adobe Acrobat Reader
7551 Kb

Résumé

Le procédé de synthèse du formaldéhyde comporte trois étapes: le méthane est reformé en gaz de synthèse (CO/H2) puis le syngas est converti en méthanol qui est ensuite partiellement oxydé en formaldéhyde. L’oxydation catalytique directe du méthane en formaldéhyde permettrait d’éviter l’étape de vaporeformage du méthane, très coûteuse en énergie, qui représente environ 60% du coût total du procédé actuel. Les catalyseurs utilisés pour la conversion du méthane en formaldéhyde sont à base d’oxydes de métaux de haut degré d’oxydation tels que l’oxyde de molybdène, de tungstène ou de vanadium, supportés sur silice, alumine ou zircone. Les sélectivités obtenues sur ces systèmes sont faibles lorsque les conversions en méthane dépassent 10%. Ce travail s’est axé sur l’utilisation de catalyseurs à base d’oxyde de fer et molybdène déposé sur un support très divisé pour jouer le rôle d’oxydant doux. Les tests catalytiques ont été menés à pression atmosphérique, température 400–800°C, les conditions de flux: CH4/O2/N2/He= 7,5/1/4/14 à un flux total de 65,5 mL.mn-1. Les produits sont analysés en ligne par chromatographie gazeuse. Une étude préliminaire a permis de définir la vitesse volumétrique horaire optimale à 60 000 h-1. Les résultats mettent clairement en évidence l’effet positif de l’intégration des métaux dans la matrice de silice sur la sélectivité en formaldéhyde. L’ajout de molybdène est bénéfique à la production de formaldéhyde. Le meilleur catalyseur est le système à 0,5 % en masse de fer, au-delà de cette teneur la sélectivité en formaldéhyde décroît. Le rendement en formaldéhyde obtenu est de 0,45 % (soit 150,0 gHCHO.kg-1cata h-1). Pour cette même teneur en fer, l’ajout de molybdène à la teneur de 0,5 % en masse permet d’augmenter le rendement à 0,54 % (soit 218,0 gHCHO.kg-1cata. h-1).

Type d'EPrint:Thèse de doctorat
Discipline de la thèse / mémoire / rapport :Chimie. Catalyse
Mots-clés libres:Fe-Mo/SiO2 catalysts ; formaldehyde ; selective oxidation ; sol-gel
Sujets:UNERA Classification UNERA > ACT Domaine d'activité UNERA > ACT-3 Chimie, matériaux, plasturgie
CL Classification > DDC Dewey Decimal Classification > 500 Sciences de la nature et mathématiques > 540 Chimie, minéralogie, cristallographie > 547 Chimie organique > 547.2 Synthèse et réactions
Classification Thèses Unistra > Sciences, technologies > Sciences de la nature et mathématiques > 540 Chimie, minéralogie, cristallographie > 547 Chimie organique > 547.2 Synthèse et réactions

CL Classification > DDC Dewey Decimal Classification > 500 Sciences de la nature et mathématiques > 540 Chimie, minéralogie, cristallographie > 543 Chimie analytique
Classification Thèses Unistra > Sciences, technologies > Sciences de la nature et mathématiques > 540 Chimie, minéralogie, cristallographie > 543 Chimie analytique

UNERA Classification UNERA > DISC Discipline UNERA > DISC-20 Physique, chimie, matériaux
Code ID:1508
Déposé le :12 Novembre 2008

Administrateurs de l'archive uniquement : éditer cet enregistrement