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Thèses et Mémoire de l'Université de Strasbourg

Développement de catalyseurs pour la réaction de méthanation du dioxyde de carbone

OCAMPO, Fabien (2011) Développement de catalyseurs pour la réaction de méthanation du dioxyde de carbone. Thèses de doctorat, Université de Strasbourg.

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Résumé

Des catalyseurs à base de nickel sur des oxydes mixtes de cérine-zircone ont été évalués dans la réaction de méthanation du dioxyde de carbone. L'effet de la charge en Ni, du dopage par des métaux nobles, de la méthode de préparation et du rapport Ce/Zr sur les performances catalytiques a été examiné. Les propriétés structurelles et redox des matériaux ont également été étudiées par diverses techniques de caractérisation. Parmi d'autres facteurs, l'insertion de calions Ni2+ dans la structure de l'oxyde mixte bénéficie fortement à l'activité catalytique. En effet. elle renforce l'interaction métal-support (favorisant la dispersion du Ni) et améliore l'activité spécifique du support. Un compromis entre la proportion d'espèces Ni0 and Ni2+ est donc nécessaire pour optimiser les résultats catalytiques. Le système 5Ni(60-40) est le plus intéressant d'un point de vue économique et écologique. En outre, nos catalyseurs sont plus compétitifs que les autres matériaux répertoriés dans la littérature. Enfin, la désactivation a été attribuée au frittage des particules de nickel et au rejet partiel des cations Ni2+. Le système 5Ni(60-40) a ensuite été évalué dans un procédé discontinu opérant sous des flux variables de H2/C02, alimenté par des énergies décarbonées et dans un procédé alimenté par un flux gazeux issu de la vapogazéification de la biomasse. Le premier semble envisageable, et le deuxième nécessiterait une diminution préalable de la concentration en monoxyde de carbone qui empoisonne fortement nos catalyseurs. Enfin, un mécanisme réactionnel bifonctionnel a été proposé : la phase Nio active l'hydrogène et l'oxyde mixte active le dioxyde de carbone sur des sites basiques.

Type d'EPrint:Thèse de doctorat
Discipline de la thèse / mémoire / rapport :Chimie. Catalyse hétérogène
Mots-clés libres:catalyse hétérogène ; science des matériaux ; valorisation du dioxyde de carbone ; hydrogène catalytique ; méthanation ; oxyde mixte de cérine-zircone ; étude désactivation ; étude mécanistique
Sujets:UNERA Classification UNERA > ACT Domaine d'activité UNERA > ACT-3 Chimie, matériaux, plasturgie
CL Classification > DDC Dewey Decimal Classification > 500 Sciences de la nature et mathématiques > 540 Chimie, minéralogie, cristallographie > 547 Chimie organique > 547.2 Synthèse et réactions
Classification Thèses Unistra > Sciences, technologies > Sciences de la nature et mathématiques > 540 Chimie, minéralogie, cristallographie > 547 Chimie organique > 547.2 Synthèse et réactions

UNERA Classification UNERA > DISC Discipline UNERA > DISC-20 Physique, chimie, matériaux
Code ID:2362
Déposé le :02 Mars 2012

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