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Thèses et Mémoire de l'Université de Strasbourg

Synthèse de zéolithe BETA sur du β-SiC et dans des nanotubes de carbone. Application à la réaction d’acylation de Friedel-Crafts

WINÉ, Gauthier (2004) Synthèse de zéolithe BETA sur du β-SiC et dans des nanotubes de carbone. Application à la réaction d’acylation de Friedel-Crafts. Thèses de doctorat, Université Louis Pasteur.

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Résumé

Les travaux réalisés au cours de cette thèse ont porté sur la synthèse de catalyseurs à base de zéolithe BETA, supportée sur carbure de silicium (SiC) ou sous forme de nanofils, et leurs utilisations dans deux réactions d’acylation de Friedel-Crafts : la benzoylation de l’anisole par le chlorure de benzoyle et l’acétylation de l’anisole par l’anhydride acétique. La première partie de la thèse présente la synthèse de zéolithes BETA et ZSM-5 supportées sur carbure de silicium (SiC) sous forme de grains, extrudés et monolithe. Le SiC possède des propriétés qui peuvent être intéressantes lors de la synthèse de zéolithes supportées et surtout qui font de lui un bon support lors des processus catalytiques. La bonne dispersion de la zéolithe à la surface du support et le contrôle de la morphologie macroscopique du support permettent de réduire considérablement les problèmes de diffusion des réactifs et des produits et réduisent ainsi les phénomènes de désactivation. Nous avons également effectué une étude sur la synthèse de zéolithes, non plus en milieu aqueux comme lors des synthèses hydrothermales classiques mais en milieu sec en utilisant les nanotubes de carbone comme structurant de forme. Tous les composites ont alors été testés comme catalyseurs dans les réactions de benzoylation de l’anisole par le chlorure de benzoyle, et d’acétylation de l’anisole par l’anhydride acétique, en mode slurry et en mode lit fixe. Des comparaisons avec une zéolithe BETA massique ommerciale ont été effectuées, et montrent que les utilisations de la zéolithe supportée sont beaucoup plus avantageuses. The work which was carried out for this PhD Thesis was based on the synthesis of BETA zeolite, supported on preshaped silicon carbide (SiC) or as nanowire form, and their uses as catalyst in liquid phase Friedel-Crafts acylation : first, the benzoylation of anisole by benzoyl chloride and second, the acylation of anisole by acetic anhydride. The first part of the PhD Thesis presents the synthesis of BETA and ZSM-5 zeolites, coated on silicon carbide (SiC) in different forms : grains, extrudates and foam. Silicon carbide exhibits high thermal conductivity, high resistance towards oxidation, high mechanical strength and chemical inertness, properties required for heterogeneous catalyst supports. It was efficiently used as support for dispersing BETA zeolite. The possibility of preparing BETA coated on SiC with a more open shape, i.e. monolith, allows the use of these supported catalysts for a high rate reaction, with a minimum diffusion limitation. In a second part, we synthesized BETA zeolite in a non aqueous synthesis middle, with carbon multiwalled nanotubes as a shape matrix. We carried out these synthesis under hydrothermal and non-hydrothermal conditions. Finally, all the synthesized composites were used as catalysts for Friedel – Craft benzoylation and acetylation in both reaction modes : slurry and fixed-bed. Comparisons between our catalysts and a commercial bulk BETA are also reported, and show that catalytic activity and stability can be improved by supporting the zeolite.

Type d'EPrint:Thèse de doctorat
Mots-clés libres:acétylation, acylation de Friedel-Crafts, benzoylation, carbure de silicium, catalyse, nanotubes de carbone, zéolithe BETA, zéolithe supportée acetylation, benzoylation, BETA zeolite, carbone nanotubes, catalysis, Friedel-Crafts acylation, silicon carbide, supported zeolite
Sujets:CL Classification > DDC Dewey Decimal Classification > 500 Sciences de la nature et mathématiques > 540 Chimie, minéralogie, cristallographie > 547 Chimie organique
Classification Thèses Unistra > Sciences, technologies > Sciences de la nature et mathématiques > 540 Chimie, minéralogie, cristallographie > 547 Chimie organique

UNERA Classification UNERA > ACT Domaine d'activité UNERA > ACT-3 Chimie, matériaux, plasturgie
UNERA Classification UNERA > DISC Discipline UNERA > DISC-20 Physique, chimie, matériaux
Code ID:838
Déposé le :11 Octobre 2004

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