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Thèses et Mémoire de l'Université de Strasbourg

Formation de nanoparticules d’or supportées : De la préparation à la réactivité catalytique

IVANOVA, Svetlana (2004) Formation de nanoparticules d’or supportées : De la préparation à la réactivité catalytique. Thèses de doctorat, Université Louis Pasteur.

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Résumé

L’or, un métal aux propriétés versatiles en catalyse, est pour l’instant sous-exploité en raison de la difficulté de reproductibilité de la méthode de préparation sur un large nombre de supports. Le point crucial pour la production de catalyseurs performants à l’or est l’obtention des nanoparticules très bien dispersées. Pour cela, la méthode de préparation est essentielle. Les deux supports principaux de la catalyse de dépollution automobile CeO2 – un support réductible et Al2O3 – non réductible sont utilisés dans cette thèse. Une nouvelle méthode de préparation par échange anionique, a été mise au point. Elle permet de diminuer le nombre des paramètres à contrôler afin d’améliorer la reproductibilité, d’obtenir des particules inférieures à 3 nm avec une importante dispersion d’or et d’utiliser l’alumine comme support, qui est rapporté non adéquate dans la littérature. Nous avons étudié les paramètres clefs de toutes les étapes, de la mise en solution à la réactivité. La mise au point de cette méthode passe par une connaissance approfondie de la nature des particules d’or et leur interaction avec le support (tailles, formes, degré d’oxydation etc.). Les catalyseurs obtenus sont testés dans différentes réactions catalytiques – oxydation totale de CO et hydrocarbures légers et réduction catalytique sélective de NO par le propène. Nous avons produit un catalyseur supporté sur alumine ayant une activité supérieure aux catalyseurs supportés sur titane, qui est une référence dans les travaux publiés. Cela présente un avantage supplémentaire pour l’application industrielle de dépollution automobile en raison de la stabilité thermique supérieure de l’alumine. De plus, les catalyseurs supportés sur alumine préparés de cette façon sont stables lors du temps de stockage et sous vieillissement jusqu'à 900°C. Gold is a metal long time considered as versatile in catalysis and unused because of the difficulty to reproduce the method of preparation for an important number of supports. Well dispersed gold nanoparticles are the key to obtain an active gold catalyst. For this reason the preparation method is essential. We have used (Al2O3 and CeO2) the two principal supports in depollution catalysis for the preparation of supported gold catalysts. We have proposed and developed a new method of preparation – anionic exchange. This method allows better control of the preparation parameters, the reproducibility amelioration, and the production of gold particles smaller than 3 nm and utilisation of alumina, usually reported in literature as incapable to support the gold nanoparticles. The development of this method goes through detailed knowledge of the gold particles nature and the interaction metal-support (sizes, shapes, oxidation degrees etc.). For this reason we have studied all the keys parameters at every stage from the solution through the preparation to the catalytic activity. The obtained catalysts have been employed in different catalytic reactions – total oxidation of CO and light hydrocarbons and selective catalytic reduction of nitrogen oxide NO by propene. We have obtained a gold catalyst supported on alumina which is more active than those supported on titania reported as the gold catalysts with the best activity. This presents an advantage for the future industrial application for the automotive depollution because of the superior thermal stability of alumina. Moreover, the alumina supported catalysts are stable during the storage time and after ageing procedure up to 900°C.

Type d'EPrint:Thèse de doctorat
Mots-clés libres:catalyseur à base d’or, nanoparticules, alumine, cérine, oxydation totale, CO, hydrocarbures légers gold catalysts, nanoparticles, alumina, ceria, total oxidation, CO, lights hydrocarbons
Sujets:UNERA Classification UNERA > ACT Domaine d'activité UNERA > ACT-3 Chimie, matériaux, plasturgie
UNERA Classification UNERA > DISC Discipline UNERA > DISC-20 Physique, chimie, matériaux
CL Classification > DDC Dewey Decimal Classification > 500 Sciences de la nature et mathématiques > 540 Chimie, minéralogie, cristallographie > 546 Chimie inorganique > 546.3 Métaux, composés métalliques, alliages
Classification Thèses Unistra > Sciences, technologies > Sciences de la nature et mathématiques > 540 Chimie, minéralogie, cristallographie > 546 Chimie inorganique > 546.3 Métaux, composés métalliques, alliages
Code ID:922
Déposé le :29 Mars 2005

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